本書結(jié)合我國顆粒物污染防治工作的需求，系統(tǒng)總結(jié)了我國大氣顆粒物源解析技術(shù)理論與應(yīng)用領(lǐng)域的創(chuàng)新性研究成果。全書共分八章：第一章主要介紹我國大氣顆粒物污染問題的演變及大氣顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展歷程；第二章介紹化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理；第三章介紹二重源解析技術(shù)方法；第四章介紹大氣顆粒物源及受體樣品的采集和化學(xué)成分譜的建立；第五章介紹降低二次碳顆粒影響的大氣顆粒物源解析技術(shù)方法；第六章介紹復(fù)合受體模型原理及方法；第七章介紹大氣顆粒物源解析模型軟件的開發(fā)與應(yīng)用實(shí)例；第八章介紹幾個(gè)受體模型的應(yīng)用實(shí)例。
本書適合高等院校、科研院所大氣環(huán)境相關(guān)專業(yè)的研究生、教師及科研人員，環(huán)境保護(hù)部門從事大氣污染防治工作的技術(shù)人員及管理人員閱讀和參考。
朱坦 南開大學(xué)教授，現(xiàn)任南開大學(xué)環(huán)境與社會發(fā)展研究中心主任、國家環(huán)境咨詢委員會委員、環(huán)境保護(hù)部戰(zhàn)略環(huán)評專家咨詢委員會委員、科技部“973”綜合交叉領(lǐng)域咨詢專家。
主要研究領(lǐng)域?yàn)榇髿忸w粒物污染防治、環(huán)境評價(jià)與管理、循環(huán)經(jīng)濟(jì)、低碳發(fā)展和城市生態(tài)等。在國際上最早提出城市顆粒物源解析中“揚(yáng)塵”的概念，建立了具有我國特色的大氣污染源解析技術(shù)，為改善城市大氣污染做出了重要貢獻(xiàn)。
共主持或參加國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國家社會科學(xué)重大項(xiàng)目、“863”項(xiàng)目、國家科技支撐項(xiàng)目、國家科技攻關(guān)計(jì)劃課題等科研項(xiàng)目70余項(xiàng)。發(fā)表學(xué)術(shù)論文200余篇，獲得省部級獎20多項(xiàng)，2002年獲第六屆“地球獎”。
馮銀廠 理學(xué)博士，南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士研究生導(dǎo)師，國家環(huán)境保護(hù)城市空氣環(huán)境顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任。
主要從事大氣顆粒物來源解析及污染防治技術(shù)研究，建立了大氣顆粒物二重源解析技術(shù)。構(gòu)建了大氣顆粒物復(fù)合受體模型，提出了顆粒物目標(biāo)容量總量控制技術(shù)方法。共發(fā)表論文110余篇，獲得省部級科技進(jìn)步獎7項(xiàng)。
前言
第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進(jìn)展
引言
第一節(jié) 大氣顆粒物源模型的發(fā)展
第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展
第三節(jié) 大氣顆粒物受體模型源解析的主要特點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
第二章 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理
引言
第一節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的基本原理及算法
第二節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型擬合優(yōu)度的診斷體系
第三節(jié) 化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型的產(chǎn)生與發(fā)展
參考文獻(xiàn)
第三章 二重源解析技術(shù)方法
引言
第一節(jié) 二重源解析技術(shù)的提出背景
第二節(jié) 二重源解析技術(shù)的原理及解法
第三節(jié) 二重源解析技術(shù)的診斷技術(shù)及解析條件
參考文獻(xiàn)
第四章 顆粒物樣品的采集與成分譜
引言
第一節(jié) 源樣品的采集
第二節(jié) 受體樣品的采集
第三節(jié) 成分譜
第四節(jié) 源成分譜的組成與特征
參考文獻(xiàn)
第五章 大氣二次顆粒物源解析方法
引言
第一節(jié) 二次顆粒物是大氣顆粒物的重要組成部分
第二節(jié) 二次顆粒物對CMB模型的影響
第三節(jié) 二次顆粒物源解析的意義
第四節(jié) 硫酸鹽、硝酸鹽的源解析方法
第五節(jié) SOC的源解析方法
參考文獻(xiàn)
第六章 復(fù)合受體模型方法
引言
第一節(jié) 受體模型面臨的難題
第二節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型
第三節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型
參考文獻(xiàn)
第七章 模型軟件及其應(yīng)用實(shí)例
引言
第一節(jié) 大氣顆粒物源解析技術(shù)應(yīng)用示范——以無錫市為例
第二節(jié) 多環(huán)芳烴源解析應(yīng)用實(shí)例
第八章 受體模型應(yīng)用實(shí)例
引言
第一節(jié) PCA/MLR-CMB復(fù)合受體模型
第二節(jié) NCPCRCMB復(fù)合受體模型
第三節(jié) EPA-CMB8.2受體模型
附錄A 南開CMB2.0受體模型計(jì)算軟件NKCMB2.0用戶手冊
附錄B 因子分析化學(xué)質(zhì)量平衡復(fù)合受體模型計(jì)算軟件PCA/MLR-CMB用戶手冊
附錄C 非負(fù)主成分回歸化學(xué)質(zhì)量平衡受體模型計(jì)算軟件NCPCRCMB用戶手冊
附錄D 化學(xué)質(zhì)量平衡嵌套迭代模型計(jì)算軟件CMB-Iteration用戶手冊
附錄E 源解析研究平臺——化學(xué)質(zhì)量平衡二重源解析計(jì)算軟件SALAB-NCMB用戶手冊
第一章 大氣顆粒物源解析技術(shù)進(jìn)展
引 言
隨著源解析研究的發(fā)展，大氣顆粒物來源解析技術(shù)先后出現(xiàn)了三種方法：排放源清單方法、源模型（擴(kuò)散模型）法和受體模型法。
排放源清單法是最早應(yīng)用的大氣顆粒物來源解析方法。排放源清單法是根據(jù)排放因子，估算區(qū)域內(nèi)各種排放源的排放量，根據(jù)排放量，識別對受體有貢獻(xiàn)的主要排放源。這種方法對于顆粒物來說，主要存在兩方面的缺陷：一是顆粒物開放源眾多，其排放量難以準(zhǔn)確得到；二是排放源的排放量與其對受體的貢獻(xiàn)通常不是線性關(guān)系。因此，隨著污染源類型越來越多，環(huán)境管理的要求越來越高，排放源清單法已經(jīng)無法滿足大氣顆粒物源解析技術(shù)的要求。
源模型法從污染源出發(fā)，根據(jù)各種污染源源強(qiáng)資料和氣象資料，估算污染源對受體的貢獻(xiàn)。但是，對于量大面廣的顆粒物開放源來說，由于無法得到可靠的源強(qiáng)資料，難以估算該污染源類對受體的貢獻(xiàn)值。因此，可以說，難以建立全面的顆粒物污染源類與受體之間的關(guān)系是源模型法在顆粒物源解析應(yīng)用中的最大障礙。
為了解決上述兩種方法存在的問題，受體模型法應(yīng)運(yùn)而生。它從受體出發(fā)，根據(jù)環(huán)境空氣顆粒物的化學(xué)、物理特征等信息估算各類污染源對受體的貢獻(xiàn)。受體模型的種類很多，但主要分為兩大類：源已知類受體模型和源未知類受體模型。這兩類模型的算法不盡相同，有著各自的優(yōu)缺點(diǎn)。受體模型是目前在世界上應(yīng)用最為廣泛的顆粒物源解析技術(shù)。
大氣顆粒物來源解析技術(shù)在應(yīng)用過程中也主要經(jīng)歷了三個(gè)階段（圖1-1） 。第一階段：主要以源模型為主；第二階段：隨著源模型遇到的問題日益突出，受體模型和源模型開始混合使用；第三階段：由于環(huán)境問題日益復(fù)雜，單獨(dú)使用某一種模型已無法滿足需求，復(fù)合模型得到了發(fā)展和應(yīng)用。
第一節(jié) 大氣顆粒物源模型的發(fā)展
源模型用數(shù)學(xué)方法定量描述大氣顆粒物從排放源到受體所經(jīng)歷的全過程。其核心部分是大氣擴(kuò)散模型，用以模擬大氣對顆粒物的輸送、擴(kuò)散和稀釋作用以及大氣顆粒物在擴(kuò)散過程中所經(jīng)歷的干、濕沉積和化學(xué)轉(zhuǎn)化等過程。
空氣質(zhì)量模型的發(fā)展一般分為如下三個(gè)階段：第一代模型主要包括高斯模型和拉格朗日煙團(tuán)軌跡模型，基于高斯煙流擴(kuò)散及煙團(tuán)擴(kuò)散理論，代表性的模型有ISC3 、AERMOD 、ADMS 、CALPUFF 等。這類模型模擬的物理過程較為簡單，無法完整地描述大氣運(yùn)動狀況。對沉積和化學(xué)過程的處理粗略，僅可用于模擬原生性污染物的擴(kuò)散及簡易的反應(yīng)性軌跡模擬，對于顆粒物，僅可模擬一次污染源排放的顆粒物的擴(kuò)散和干濕沉積。
第二代模型為歐拉網(wǎng)格模型，國外具代表性的模型有城市尺度光化學(xué)氧化模型（ UAM） 、區(qū)域酸沉降模型（RADM） 、區(qū)域尺度光化學(xué)氧化模型（ROM） 。國內(nèi)具代表性的模型主要有：城市尺度的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模型（如中國科學(xué)院大氣物理研究所HRDM）及區(qū)域尺度污染物歐拉輸送模式（如中國科學(xué)院大氣物理研究所RAQM 、南京大學(xué)區(qū)域酸沉降模型RegADM 等） 。與第一代模型相比，第二代模型的大氣動力模塊較為復(fù)雜，以使模擬的大氣運(yùn)動與實(shí)際較為吻合。這類模型加入了較為復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，分別針對光化學(xué)反應(yīng)的氣態(tài)污染物或顆粒物，但由于這些模型只是單獨(dú)為解決某一個(gè)空氣污染問題而設(shè)計(jì)的，其模擬結(jié)果通常僅為單一介質(zhì)（氣相或固相）的輸出濃度。然而，大氣中各污染物間具有相當(dāng)復(fù)雜的反應(yīng)行為，氣、固相之間也有轉(zhuǎn)化作用。例如，對氮氧化物的控制不僅會影響臭氧的濃度，還會對酸沉降、顆粒物、大氣能見度產(chǎn)生影響。為更好地利用一個(gè)模型來反映大氣污染物形成機(jī)制間的相互關(guān)聯(lián)性，即所謂一個(gè)大氣的觀念，第三代空氣質(zhì)量模型應(yīng)運(yùn)而生。
國外典型的第三代空氣質(zhì)量模型有Models-3 、WRF-chem 等。目前國內(nèi)模型的發(fā)展也進(jìn)入第三代，以一個(gè)大氣的概念，建構(gòu)了從全球尺度、區(qū)域尺度到嵌套網(wǎng)格的大氣環(huán)境模式系列，比較成熟的有南京大學(xué)的區(qū)域大氣環(huán)境模型系統(tǒng)（RegAEMS） 、中國科學(xué)院大氣物理研究所的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)系統(tǒng)（NAQPMS） 、中國科學(xué)院大氣物理研究所全球環(huán)境大氣輸送模型（GEATM）等。
以Models-3 為例，該模型可通過一次模擬工作即得到多種污染物（包括臭氧、顆粒物、氮氧化物等）的濃度分布以及酸度、能見度等。在空間范圍上，可選擇局地、城市、地區(qū)和大陸等多種尺度范圍。模型可對80 多種大氣污染物的濃度分布進(jìn)行模擬和預(yù)測。Models-3 的通用多尺度空氣質(zhì)量模型（CMAQ）是空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)和分析系統(tǒng)的核心部分。圖1-2 為CMAQ 模型的模塊及考慮的主要過程。其中，最主要的是化學(xué)輸送模塊（CCTM） 。
CCTM 包括的過程可分為以下三類：
（1） 純粹與化學(xué)有關(guān)的反應(yīng)過程 模型提供了三種可供選擇的化學(xué)機(jī)制CB4 、RADM2 及SAPRC99 。其中，CB4 包括33 種化學(xué)反應(yīng)物、81 種化學(xué)反應(yīng)；RADM2 包括63 種化學(xué)反應(yīng)物、156 種化學(xué)反應(yīng)；SAPRC99 包括72 種化學(xué)反應(yīng)物、198 種化學(xué)反應(yīng)。用戶也可以根據(jù)實(shí)際需要對這些機(jī)制進(jìn)行修改或引入新的化學(xué)機(jī)制。
（2） 大氣擴(kuò)散和平流過程 污染物的輸送過程包括平流以及次網(wǎng)格尺度的湍流擴(kuò)散。
（3） 既與化學(xué)又與氣象有關(guān)的一些過程 包括：與輻射有關(guān)的光分解過程，通過一個(gè)先進(jìn)的光分解模塊（JPROC）來模擬；污染物的煙羽擴(kuò)散過程；云在液相化學(xué)反應(yīng)、垂直混合、氣溶膠的濕清除方面的作用及云對太陽輻射的吸收和散射對污染物的光化學(xué)過程的影響。
CMAQ 模型的氣溶膠化學(xué)物種包括硫酸鹽、銨鹽、硝酸鹽、有機(jī)碳、元素碳、沙塵、海鹽。CCTM 氣溶膠模塊可以模擬：① 干沉降清除；② 氣溶膠云滴相互作用和降水清除；③ 硫酸/水汽系統(tǒng)中的二元勻質(zhì)核化過程生成的新粒子；④ 從氣相前體物產(chǎn)生的有機(jī)氣溶膠組分；⑤ 粒子凝結(jié)和凝固增長。其中，二次有機(jī)氣溶膠（SOA）采用有機(jī)氣溶膠產(chǎn)出率的方法進(jìn)行估算［2］ 。
CMAQ 模型的氣溶膠粒度分布采用對數(shù)正態(tài)三模態(tài)表示，即艾特肯核（ Ait-ken nucleus）模態(tài)、積聚態(tài)和粗模態(tài)。模式將氣溶膠分為兩類：細(xì)顆粒物（粒徑小于2.5 μ m ，PM2.5 ）和粗顆粒物（粗模態(tài)，粒徑介于2.5 μ m 與10 μ m 之間） 。PM2.5 包含兩個(gè)模態(tài)：粒徑0.1 ～ 2.5 μ m 的積聚態(tài)和粒徑小于0.1 μ m 的艾特肯核模態(tài)。
假設(shè)i 模態(tài)代表新生粒子，j 模態(tài)代表已存在的粒徑更大一些的積聚態(tài)粒子，兩模態(tài)間可通過凝結(jié)發(fā)生相互作用。每個(gè)模態(tài)均可由氣態(tài)前體物凝結(jié)增長，或由細(xì)模態(tài)增長為粗模態(tài)，通過干濕沉降清除［3］ 。
一、源模型在顆粒物源解析中的應(yīng)用及局限性
利用源模型對大氣顆粒物來源進(jìn)行解析的總體路線如圖1-3 所示。研究區(qū)域的下墊面特征、大氣顆粒物（或前體物）排放狀況、氣象要素特征是源模型必要的輸入?yún)?shù)。源模型可以定量模擬顆粒物在大氣中的傳輸擴(kuò)散、干濕沉積及化學(xué)轉(zhuǎn)化等過程，理論上可以計(jì)算出各排放源對受體的環(huán)境濃度貢獻(xiàn)。
利用源模型進(jìn)行顆粒物來源解析的主要優(yōu)勢在于：在各污染源排放量（或排放強(qiáng)度）確定的前提下，可以較精細(xì)地模擬顆粒物在大氣中的擴(kuò)散、清除、生成及轉(zhuǎn)化等過程，建立污染源排放與受體之間的輸入相應(yīng)關(guān)系，得出各污染源排放對受體環(huán)境濃度的貢獻(xiàn)。
源模型在顆粒物來源解析應(yīng)用中的局限性主要表現(xiàn)為：
（1） 各顆粒物污染源的排放量（或排放強(qiáng)度）是源模型必需的輸入?yún)?shù)，源排放清單是影響源模型適用性及模擬精度的重要因素。根據(jù)近年來我國20 多個(gè)顆粒物污染較重的城市大氣顆粒物（PM1 0 ）源解析結(jié)果分析，其環(huán)境空氣中顆粒物的主要來源是開放源（主要包括城市揚(yáng)塵、土壤塵、建筑水泥塵等） ，分擔(dān)率達(dá)到50 %左右。而顆粒物開放源具有排放隨機(jī)、源強(qiáng)不確定等特點(diǎn)，因此，利用源模型進(jìn)行顆粒物來源解析存在很大的不確定性。目前，源模型模擬顆粒物環(huán)境濃度時(shí)，開放源一般作為背景濃度考慮。
（2） 氣象模式的誤差會引起源模型結(jié)果的不確定性，特別是在模擬大氣化學(xué)過程和氣溶膠動力過程中。因此，若要精細(xì)模擬顆粒物在大氣中的生消、遷移擴(kuò)散等過程，需要輸入高分辨率的氣象要素場，在一定程度上影響了模型的可操作性。
二、源模型與受體模型的聯(lián)用
大氣擴(kuò)散模型（源模型）從顆粒物排放源出發(fā)，在各污染源排放量（或排放強(qiáng)度）確定的前提下，可以模擬或預(yù)測不同氣象條件下顆粒物濃度的時(shí)空分布，較好地建立固定源和流動源排放與顆粒物環(huán)境濃度之間的定量關(guān)系，但難以應(yīng)用于源強(qiáng)不確定性大的開放源。而受體模型通過對顆粒物受體及源樣品的化學(xué)分析或顯微分析確定各類污染源對受體顆粒物的濃度貢獻(xiàn)。受體模型不需要精確了解每個(gè)污染源的源強(qiáng)，不依賴詳細(xì)的氣象資料，能夠很好地解析擴(kuò)散模型難以模擬的開放源類對受體顆粒物濃度的貢獻(xiàn)。兩種模型各有優(yōu)勢，聯(lián)合應(yīng)用可互補(bǔ)短長，使解析結(jié)果更為合理，并可預(yù)測。
1985 年，Chow 提出了將這兩類模型結(jié)合起來的設(shè)想，通過實(shí)例對比了擴(kuò)散模型和受體模型的解析結(jié)果負(fù)荷和差異的程度，解釋了引起原因，指出了協(xié)調(diào)和相互補(bǔ)充解析結(jié)果的方法，為擴(kuò)散模型和受體模型在顆粒物源解析中的聯(lián)用提供了基本思路［4］ 。
未來我國顆粒物污染防治將朝向綜合化、精細(xì)化發(fā)展。擴(kuò)散模型與受體模型的耦合將是顆粒物源解析技術(shù)的發(fā)展趨勢之一。兩種模型的耦合在解析成分譜相似的某些特定污染源的環(huán)境貢獻(xiàn)、在解析二次顆粒物的貢獻(xiàn)方面具有突出的優(yōu)勢。
第二節(jié) 大氣顆粒物受體模型的發(fā)展
一、受體模型的發(fā)展
受體模型是通過受體和污染源樣品的化學(xué)組分分析來確定污染源對受體的貢獻(xiàn)值。其不需要知道源強(qiáng)，不依賴于氣象資料，解決了擴(kuò)散模型難以解決的問題。
因此，受體模型自20 世紀(jì)70 年代問世以后，得到了迅速的發(fā)展，已逐步形成了系統(tǒng)的大氣顆粒物源解析技術(shù)體系。
受體模型的種類很多，如化學(xué)質(zhì)量平衡法、主成分分析多元線性回歸法、正定矩陣因子分解法、偏最小二乘法、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法等。歸納起來，這些受體模型主要分為兩大類：一類受體模型不需要知道詳細(xì)的源類信息，稱為源未知類受體模型；另一類受體模型需要知道詳細(xì)的源類及其組成特征的信息，稱為源已知類受體模型［5］ 。
源已知類受體模型需要同時(shí)將源類和受體的信息納入模型，通過在受體和源類之間建立平衡關(guān)系，估算源類對受體的貢獻(xiàn)值。源未知類受體模型只需要將受體信息納入模型，通過對受體分析，提取出多個(gè)因子，將這些因子一一對應(yīng)識別為
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