《鈰鐵復(fù)合氧化物的理化性質(zhì)及其催化應(yīng)用》系統(tǒng)介紹了鈰鐵復(fù)合氧化物的物理化學(xué)特征,重點(diǎn)討論了鈰基摻鐵固溶體的形成規(guī)律與高溫結(jié)構(gòu)演化行為,考察了鈰鐵復(fù)合材料(鈰基和鐵基)的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)、還原性能、儲(chǔ)氧能力、熱穩(wěn)定性和高溫氧化-還原循環(huán)行為以及材料在循環(huán)過(guò)程的宏觀和微觀結(jié)構(gòu)演變規(guī)律等。利用丙烯燃燒(氣-氣催化反應(yīng))和甲烷化學(xué)鏈部分氧化(氣-固直接反應(yīng))兩個(gè)有典型意義的重要反應(yīng)作為探針?lè)磻?yīng)考察了鈰鐵材料在不同反應(yīng)條件下的催化行為,并與其結(jié)構(gòu)特征相關(guān)聯(lián),揭示了不同鈰、鐵物種及其交互作用在不同類型催化反應(yīng)中所起的特殊作用。
《鈰鐵復(fù)合氧化物的理化性質(zhì)及其催化應(yīng)用》適合從事化工、材料、能源和環(huán)境等相關(guān)領(lǐng)域科技人員及高等院校相關(guān)專業(yè)師生閱讀參考。
氧化鈰(CeO2)和氧化鐵(Fe2O3)是兩類重要的催化材料,在石油化工、天然氣轉(zhuǎn)化、城市空氣污染治理和新能源等關(guān)系國(guó)民經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵領(lǐng)域起著重要作用。由于這兩類氧化物都有本質(zhì)上的缺陷,例如CeO2熱穩(wěn)定性較差,而單一Fe2O3略顯惰性,造成其在催化領(lǐng)域很難被直接應(yīng)用。而通過(guò)添加其他氧化物形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、活性高、對(duì)苛刻環(huán)境適應(yīng)能力強(qiáng)的復(fù)合氧化物是此類氧化物催化材料走向?qū)嶋H應(yīng)用最簡(jiǎn)單有效的方法之一。
鈰鐵復(fù)合氧化物具有超高的儲(chǔ)氧能力和鈰/鐵離子耦合變價(jià)特性,在涉及儲(chǔ)/釋氧和氧化還原循環(huán)過(guò)程的催化領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。鈰基催化材料的催化性能與其氧空位(缺陷)、比表面積、氧化還原能力和結(jié)構(gòu)特征等因素密切相關(guān)。
本書采用不同方法制備了系列鈰鐵復(fù)合氧化物,系統(tǒng)研究了其物理化學(xué)特征,重點(diǎn)討論了鈰基摻鐵固溶體的形成規(guī)律與高溫結(jié)構(gòu)演化行為,考察了鈰鐵復(fù)合材料(鈰基和鐵基)的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)、還原性能、儲(chǔ)氧能力、熱穩(wěn)定性和高溫redox循環(huán)行為以及材料在redox循環(huán)過(guò)程的宏觀和微觀結(jié)構(gòu)演變規(guī)律等。利用丙烯燃燒(氣-氣催化反應(yīng))和甲烷化學(xué)鏈部分氧化(氣-固直接反應(yīng))兩個(gè)有典型意義的重要反應(yīng)作為探針?lè)磻?yīng)考察了鈰鐵材料不同反應(yīng)條件下的催化行為,并與其結(jié)構(gòu)特征相關(guān)聯(lián),揭示了不同鈰、鐵物種及其交互作用在不同類型催化反應(yīng)中的特殊角色。
鈰基摻鐵固溶體制備時(shí),鐵離子在沉淀階段已經(jīng)進(jìn)入CeO2晶格中取代部分Ce4+形成了鈰基固溶體,并誘導(dǎo)產(chǎn)生豐富的氧空位。處于取代位置的鐵離子并不穩(wěn)定,隨著焙燒的進(jìn)行部分取代位的鐵離子轉(zhuǎn)移到間隙位形成取代與間隙固溶體共存的狀態(tài)。間隙鐵離子可破壞因Ce4+被Fe3+取代而引起的空位補(bǔ)償機(jī)制,導(dǎo)致材料的氧空位濃度降低。鈰基摻鐵固溶體的熱穩(wěn)定性較差,高溫焙燒將導(dǎo)致固溶體分解,形成游離的CeO2和Fe2O3,但通過(guò)優(yōu)化制備方法可以緩解這一狀況。對(duì)于CeO2修飾的鐵基復(fù)合氧化物,CeO2納米顆粒可以高分散地負(fù)載在Fe2O3基體上,使其可以在低于400℃的條件下被H2還原。由于鈰鐵界面的形成,鈰鐵氧化物間的簡(jiǎn)單接觸也能夠促進(jìn)Fe2O3的還原,進(jìn)而提升材料的催化性能。
本書是國(guó)家自然科學(xué)基金(項(xiàng)目編號(hào):51374004和51204083)、云南省中青年學(xué)術(shù)技術(shù)帶頭人后備人才項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào):2014HB006)和云南省科技領(lǐng)軍人才培養(yǎng)計(jì)劃項(xiàng)目“(項(xiàng)目編號(hào):2015HA019)的研究成果之一,在撰寫過(guò)程中還得到了昆明理工大學(xué)冶金節(jié)能減排教育部工程研究中心同仁的支持與幫助,特此致謝。
由于作者水平所限,書中不妥之處,懇請(qǐng)廣大讀者批評(píng)指正。
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李孔齋,男,1981年8月生,博士,教授。2005年獲鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程專業(yè)工學(xué)學(xué)士學(xué)位,2008年3月獲昆明理工大學(xué)有色金屬冶金專業(yè)工學(xué)碩士學(xué)位。2011年7月至2012年5月由日方資助在日本名古屋工業(yè)大學(xué)進(jìn)行博士論文課題研究,主要從事能源催化方面的研究。2012年12月獲昆明理工大學(xué)(與日本名古屋工業(yè)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng))冶金物理化學(xué)專業(yè)工學(xué)博士學(xué)位。主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目2項(xiàng)、云南省自然科學(xué)基金項(xiàng)目2項(xiàng)和校企合作項(xiàng)目1項(xiàng),參與國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目5項(xiàng)課題的研究,以通訊作者在國(guó)內(nèi)外期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文35篇,其中被SCI收錄27篇,論文他引610余次。以申請(qǐng)人獲授權(quán)國(guó)家發(fā)明專利17項(xiàng),碩士論文被評(píng)為“云南省優(yōu)秀碩士論文”,博士論文被評(píng)為“云南省優(yōu)秀博士論文”,獲云南省科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)1項(xiàng)、云南省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)1項(xiàng)。人選云南省中青年學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人后備人才。
王華,男,博士,教授,國(guó)家“百千萬(wàn)人才工程”入選者,日本京都大學(xué)能源科學(xué)研究生院博士后,昆明理工大學(xué)副校長(zhǎng)。2001~2005年任昆明理工大學(xué)研究生部主任。2005年12月~2007年1月任昆明理工大學(xué)校長(zhǎng)助理兼研究生部主任。2007年2月至今任昆明理工大學(xué)主管科研的副校長(zhǎng)。兼任中國(guó)有色金屬學(xué)會(huì)理事;中國(guó)金屬學(xué)會(huì)冶金熱能學(xué)會(huì)理事;中國(guó)學(xué)位與研究生教育學(xué)會(huì)工科委員會(huì)理事,云南省熱工熱能學(xué)術(shù)委員會(huì)主任委員等。主持了30余項(xiàng)國(guó)家科技支撐計(jì)劃重大項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)及面上項(xiàng)目、云南省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目或科技攻關(guān)項(xiàng)目等課題的研究,科研總經(jīng)費(fèi)逾5000萬(wàn)元。先后發(fā)表學(xué)術(shù)論文350余篇,SCI、EI收錄209篇,出版學(xué)術(shù)專著19部,先后獲國(guó)家科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)1項(xiàng),省部級(jí)科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)3項(xiàng)、省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)4項(xiàng),獲授權(quán)發(fā)明專利87項(xiàng);2005年被評(píng)為云南省十大杰出青年,2006年被評(píng)為云南省教育改革與發(fā)展優(yōu)秀教師,2007年人選新世紀(jì)百千萬(wàn)人才工程國(guó)家人選,2014年入學(xué)云南省科技領(lǐng)軍人才,2016年所領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)入選科技部重點(diǎn)領(lǐng)域創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)。